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Universidade Federal da Bahia |
Repositório Institucional da UFBA
Use este identificador para citar ou linkar para este item: https://repositorio.ufba.br/handle/ri/35157
Tipo: Dissertação
Título: Estudo de precursores tipo perovskitas LaNi1-xFexO3 e La1- xCexNiO3 na obtenção de gás de síntese a partir da reforma seca do CH4 em presença de O2
Título(s) alternativo(s): Study of LaNi1-xFexO3 and La1-xCexNiO3 perovskite precursors in obtaining synthesis gas from the dry reform of CH4 in the presence of O2
Autor(es): Araújo, Felipe Rocha
Primeiro Orientador: Rodrigues, Lilian Maria Tosta Simplício
metadata.dc.contributor.referee1: Rodrigues, Lilian Maria Tosta Simplício
metadata.dc.contributor.referee2: Brandão, Soraia Teixeira
metadata.dc.contributor.referee3: Souza, Marluce Oliveira da Guarda
Resumo: No presente trabalho perovskitas das séries La1-xCexNiO3 (x= 0,0; 0,3; 0,7) e LaNi1-xFexO3 (x=0,0; 0,3; 0,7; 1,0) foram sintetizadas, caracterizadas e avaliadas na reforma seca do CH4 em presença de O2 (Oxi-CO2). As perovskitas foram sintetizadas pelo método citrato e caracterizadas através das técnicas de TGA, DRX, FRX, MEV, BET, TPR-H2, TPSR e TPO. Os difratogramas das amostras apresentaram picos característicos das fases perovskita e mostraram que foram obtidos materiais com alta cristalinidade indicando que o método de síntese foi satisfatório. Além disso, as análises de FRX indicaram que as perovskitas apresentaram a estequiometria desejada. Resultados de BET mostraram que as amostras apresentaram baixas áreas, típicas de materiais tipo perovskitas. Perfis de TPR-H2 mostraram que a substituição do Ni pelo Fe dificulta a redutibilidade das espécies, aumentando a temperatura dos eventos de redução, enquanto a substituição do La pelo Ce facilita a redução do níquel, proporcionando a redução do material em temperaturas mais baixas. As análises de TPSR indicaram que os materiais apresentaram-se ativos para a Oxi-CO2 e que o mecanismo geral da reação ocorre em duas etapas: combustão total seguida de reforma do metano. Os testes catalíticos mostraram que os materiais apresentaram boa conversão e seletividade ao gás de síntese, obtendo-se razão H2/CO de acordo com a estequiometria da reação. Foi verificado que todas amostras foram estáveis e ativas ao longo das 10h de reação. O método de ativação das amostras foi eficaz na obtenção da fase ativa como comprovam os resultados de DRXT bem como a atividade observada. As análises de TPO pós-TPSR e pós-teste catalítico, demostraram uma redução na deposição de carbono ao se adicionar Ce ou Fe na estrutura LaNiO3, evidenciando que a substituição parcial do La por Ce ou Ni por Fe contribuiu para formação de sistemas catalíticos mais estáveis e resistentes à deposição de carbono na superfície catalítica, no tempo de teste. Foi possível concluir que a incorporação do Ce e Fe na estrutura LaNiO3 aliado a condições adequadas diminui a formação de espécies carbonáceas na Oxi-CO2 sendo os catalisadores avaliados promissores para obtenção de gás de síntese.
Abstract: In the present work perovskite materials La1-xCexNiO3 (x = 0.0; 0.3; 0.7) and LaNi1-xFexO3 (x = 0.0; 0.3; 0.7; 1.0) were synthesized, characterized and evaluated in the dry reforming of CH4 in the presence of O2 (Oxi-CO2). The perovskites were synthesized by citrate method and characterized by the TGA techniques, XRD, XRF, SEM, BET, TPR-H2, TPSR and TPO. The XRD patterns of the materials presented the perovskite phase and that high crystallinity materials were obtained indicating that the synthesis method was successful. Formation of phase segregated phases, La2O3, Fe2O3, NiO, CeO, was also observed. XRF analysis showed that the desired perovskite stoichiometry was also achieved and BET results showed that the samples presented small areas, typical of perovskite materials. TPR-H2 profiles showed that Ni substitution by Fe hinders the reducibility of species, increasing the materials reduction temperature and the substitution of La by Ce improves the reducibility of the materials, shifting the reduction to lower temperatures. TPSR analysis indicated that the materials are active for Oxy-CO2 and that the reaction occured in two main steps: Total combustion followed by reforming of methane. Long term catalytic activity tests showed that the materials presented good conversion and selectivity to synthesis gas, obtaining H2/CO ratio according to the reaction stoichiometry. It was found that all materials were stable and active during 10h of reaction. It was also found that the materials activation method was effective to obtain the active phase, as evidenced by DRXT results and catalytic perfomance. TPO analysis post-TPSR and catalytic tests demonstrated a reduction on carbon deposition by adding Ce or Fe in LaNiO3 structure, showing that the partial substitution of La by Ce or Ni for Fe improved the stability and resistance to carbon deposition on the catalyst surface. It was concluded that the incorporation of Ce and Fe in LaNiO3 structure coupled to appropriate conditions decreases the formation of carbonaceous species in the Oxy-CO2 being evaluated promising catalysts to obtain synthesis gas.
Palavras-chave: Reforma do Metano
Perovskita
Lantânio
Cério
Níquel
Ferro
CNPq: CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::QUIMICA INORGANICA
Idioma: por
País: Brasil
Editora / Evento / Instituição: Universidade Federal da Bahia
Sigla da Instituição: UFBA
metadata.dc.publisher.department: Instituto de Química
metadata.dc.publisher.program: Programa de Pós-Graduação em Química 
Citação: ARAÚJO, Felipe Rocha. Estudo de precursores tipo perovskitas LaNi1-xFexO3 e La1- xCexNiO3 na obtenção de gás de síntese a partir da reforma seca do CH4 em presença de O2. 2016. 142 f. Dissertação (Mestrado em Química) - Instituto de Química, Universidade Federal da Bahia, Salvador, Bahia, 2016.
Tipo de Acesso: Acesso Aberto
URI: https://repositorio.ufba.br/handle/ri/35157
Data do documento: 12-Ago-2016
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