Potencial de utilização de carvão ativado como suporte catalítico na decomposição de óxido nitroso (N2O)

Abstract

O óxido nitroso é um gás que contribui fortemente para o aumento do efeito estufa e outros problemas ambientais. Por isso, torna-se necessário estudar e desenvolver sistemas catalíticos que propiciem o abatimento deste poluente, posto que seu tempo de vida é muito alto (cerca de 170 anos) e que sua concentração na atmosfera cresce a uma taxa anual de 0,2 a 0,3%. Nesse sentido, foram empregados catalisadores de cobre, cobalto e paládio suportados em carvão ativado, material que apresenta propriedades bastante desejadas, tais como elevada área superficial, propriedades redutoras e baixo custo, embora possa sofrer oxidação nas condições de reação. Para esse trabalho foi selecionado um carvão ativado de uso comum nas indústrias químicas para a remoção de impurezas de cargas gasosas e que, portanto, atende aos requisitos anteriormente pontuados. Os catalisadores preparados por impregnação difusional foram caracterizados e testados na decomposição de N2O. Os experimentos foram realizados visando estabelecer as condições mais adequadas para o uso do carvão como suporte e a influência das interações metal-suporte e metal- metal na atividade catalítica. Além disso, os catalisadores foram investigados quanto a sua resistência a presença de oxigênio e vapor d’água nos efluentes reacionais. Estudos termoanalíticos sob N2, N2O e O2 indicam a faixa de temperatura adequada para uso do carvão ativado como suporte, ou seja, na qual a oxidação a CO/CO2 não é significativa. Estudos em condições de isoconversão na faixa de temperatura superiores a 400°C, na qual a oxidação do carvão ativado é significativa, indicaram energias de ativação (Ea) entre 25 e 50 kJ·mol-1. Os resultados de atividade catalítica na decomposição de N2O indicam que os catalisadores que contêm cobre e cobalto em sua composição apresentaram melhores conversões do que aqueles que contém paládio. A atividade dos catalisadores foi fortemente inibida em presença de excessos de oxigênio e água. O carvão ativado apresentou uma alta eficiência na reação de decomposição catalítica do óxido nitroso (N2O) por sua característica fortemente redutora. Tal fato dispensou utilização de agentes redutores conhecidos para a reação, como metano ou o propano. Os resultados obtidos e os métodos de caracterização estabelecidos neste estudo para o material de referência (Calgon S-Sorb) podem ser aplicados para outros materiais, fornecendo uma base para a avaliação do seu potencial de uso como suporte para a decomposição catalítica de N2O.

Nitrous oxide is a gas that heavily contributes to increase greenhouse gases and other environmental problems. Therefore, it becomes necessary to study and develop catalytic systems that provide the abatement of this pollutant, because its lifetime is very high (about 170 years) and its concentration in the atmosphere is growing at an annual rate of 0.2 to 0.3%. In this work, nitrous oxide decomposition was studied over catalysts based on copper, cobalt and palladium supported on activated carbon, a material that presents very desirable properties like high surface area, reducing properties and low cost, although it may undergo oxidation in the reaction conditions. An activated carbon of common use in chemical industries for gas cleaning was selected and met the requirements mentioned above. The catalysts were prepared by difusional impregnation, characterized and tested in the decomposition of N2O. The experiments were performed in order to establish the most appropriate conditions for the use of coal as a support, the influence of metal-support and metal-metal interactions in catalytic activity, water and oxygen resistance were investigated. Thermo analytical studies under N2, N2O and O2 atmospheres indicate that activated carbon is a suitable support in the temperature range in which the oxidation CO/CO2 is not significant. Studies on isoconversion conditions at temperatures above 400°C, in which the oxidation of activated carbon is significant, indicated activation energies (Ea) between 25 and 50 kJ.mol-1. The results of catalytic activity in N2O decomposition show that the catalysts containing copper and cobalt in their composition showed better conversions than those containing palladium. The catalytic activity was strongly inhibited in the presence of excess oxygen and water. The activated carbon support also showed high efficiency in the reaction due to its strongly reducing properties, avoiding the use of reducing agents, such as methane or propane. The results and characterization methods employed in this study for the reference material (S-Sorb Calgon) can be applied to other carbon materials, providing a basis for assessing their potential use as support for the catalytic decomposition of N2O.