Estudo e aplicação de catalisadores baseados em lantânio, estrôncio e cobalto na reação de combustão catalítica do metano

Abstract

No presente trabalho foram estudados catalisadores do tipo perovskita La1-xSrxCoO3 (x = 0,0; 0,2; 0,4) e óxido de cobalto, sintetizados pelo método citrato. A metodologia de síntese favoreceu à formação de sólidos nanoestruturados e com fases cristalinas. As amostras obtidas foram caracterizadas e avaliadas na reação de combustão catalítica do metano buscando analisar, principalmente, o efeito catalítico causado pela substituição parcial do lantânio por estrôncio no sítio A da perovskita. As propriedades catalíticas dos sistemas catalíticos foram investigadas e relacionadas com a estrutura. Os materiais foram analisados por difração de raios X (DRX), análise termogravimétrica (ATG), medida de área superficial pelo método BET, microscopia eletrônica por transmissão (TEM), espectroscopia na região do Uv visível com refletância difusa (Uv-vis DRS), redução com hidrogênio à temperatura programada (TPR-H2) e por fluorescência de raios X (FRX). Como teste catalítico, todas as amostras foram submetidas à reação superficial termoprogramada (TPSR) de combustão. Os resultados indicam que todos os sistemas estudados são ativos a reação de combustão catalítica do metano e a inserção de estrôncio na estrutura da perovskita favoreceu a redução da energia de ativação dos catalisadores e da temperatura de ignição. Também foi observada uma relação entre a redutibilidade das espécies de cobalto com a atividade catalítica nos materiais. O sistema que demostrou menor energia de ativação, menor temperatura de ignição e maior redutibilidade foi o sistema La0,8Sr0,2CoO3.

In the present work were studied perovskite catalysts La1-xSrxCoO3 (x = 0.0; 0.2; 0.4) and cobalt oxide, synthesized by the citrate method. The synthesis methodology favored the formation of nanostructured solids with crystalline phases. The obtained samples were characterized and evaluated in the methane catalytic combustion reaction aiming to analyze, mainly, the catalytic effect caused by the partial replacement of lanthanum by strontium in the perovskite site A. The catalytic properties of the catalytic systems were investigated and related to the structure. The materials were analyzed by X-ray diffraction (XRD), thermogravimetric analysis (ATG), surface area measurement by the BET method, transmission electron microscopy (TEM), diffuse reflectance visible Uv spectroscopy (Uv-vis DRS). , hydrogen reduction at programmed temperature (TPR-H2) and X-ray fluorescence (FRX). As a catalytic test, all samples were submitted to the combustion thermoprogrammed surface reaction (TPSR).The results indicate that all studied systems are active the catalytic combustion reaction of methane and the insertion of strontium in the perovskite structure favored the reduction of catalyst activation energy and ignition temperature. A relationship between reductibility of cobalt species and catalytic activity in the materials was also observed. The system that showed lower activation energy, lower ignition temperature and higher reducibility was the La0,8Sr0,2CoO3. system.